近日，来自北京大学、中国科学院国家授时中心和合肥国家实验室的科研团队取得一项重要研究成果：《Single-atomic-ensemble dual-wavelength optical frequency standard》发表于国际知名期刊《Photonics Research》，通信作者为北京大学的Duo Pan。该研究展示了基于铷D1和D2线不同量子跃迁间的双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）的双波长光频标准，在精密计量、光网络等领域具有重要应用潜力。

研究背景

光频标准的发展与局限：在现代科学技术中，光频标准起着至关重要的作用。基于热原子的光频标准，利用饱和吸收光谱、调制转移光谱（MTS）等亚多普勒光谱技术，在精密测量、光学时钟、冷原子物理以及导航系统等多个领域都取得了显著进展。这些技术通过精确控制和测量原子的量子跃迁，实现了对光频率的高精度稳定和校准。然而，在实际应用中，构建多波长频率标准时，传统方法往往需要使用多个独立的量子系综。这不仅增加了系统的复杂性，还提高了成本和维护难度，限制了光频标准在一些对系统复杂度和成本敏感的领域的应用。因此，探索在单个量子系综内实现多波长标准的方法具有重要的科学意义和实际价值。     

调制转移光谱的研究现状：调制转移光谱技术在激光频率稳定化方面有着广泛的应用，但目前大多数研究集中在单量子跃迁上。在这种情况下，泵浦光和探测光都来自同一激光束，并且调制是通过相同的量子跃迁进行转移的，这就使得该技术的应用局限于单量子跃迁的激光稳定。虽然不同量子跃迁之间的调制转移在过去有一些初步的研究成果，比如利用氖跃迁初步实现了这种调制转移，并在1986年进行了初步的理论分析，但之后的发展较为缓慢。直到2015年，才有研究人员取得了新的进展，将一个预锁定的780nm激光的调制转移到1529nm激光上，实现了对第二个原子蒸汽池在1529nm处的锁定，不过该技术仍存在一些问题，距离实际应用还有一定差距。

图1 780 - 795nm双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）；(a) 780 - 795nm DOT-MTS和780nm调制转移光谱（MTS）中的调制转移过程：在\(^{87}Rb\)原子池中，780nm泵浦光的调制被转移到780nm和795nm探测光上；(b) 780 - 795nm DOT-MTS和780nm MTS的光学装置，包括一个780nm外腔二极管激光器（ECDL）、795nm ECDL、隔离器、半波片（λ/2）、偏振分束器（PBS）、二向色镜M1（780nm透射，795nm反射）、二向色镜M2（780nm反射，795nm透射）、\(^{87}Rb\)原子池、电光调制器（EOM）、光电二极管探测器1（PD1）、PD2和激光伺服系统；(c) 780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS的能级：蓝线对应795nm探测光，红线对应780nm泵浦光和探测光

实验方法

实验装置搭建：本实验中，780nm和795nm的激光分别由两个外部腔二极管激光器产生，这两个激光器分别标记为ECDL 780和ECDL 795。为了避免光反馈对实验结果的干扰，在激光输出路径上安装了隔离器。对于780nm激光，通过半波片和偏振分束器将其分成两束光，一束作为强泵浦光，功率为0.5mW ，另一束作为弱探测光，功率为0.1mW。泵浦光经过一个电光调制器（EOM），在6.5MHz的频率下进行调制，然后穿过充满铷（\(^{87}Rb\)）蒸汽的气室。探测光则与泵浦光反向传播，这样可以更好地观察和测量光与原子相互作用的效果。通过两个半波片，可以精确地调整泵浦光和探测光的功率比例。795nm激光同样被分成两束，一束用于获取795nm的饱和吸收光谱，用于校准实验数据；另一束则经过M1镜子，与780nm的探测光重合。这里的M1和M2是二向色镜，它们的作用是将780nm和795nm的激光分开，使得实验中的光路更加清晰和稳定。     

实验过程与原理：实验开始时，首先利用普通的调制转移光谱（MTS）技术将780nm激光锁定到铷原子D2线的特定跃迁上。在这个过程中，通过扫描780nm激光的频率，利用第一个光电探测器（PD1）的直流信号可以得到780nm的饱和吸收光谱。该光谱包含三个共振峰和三个交叉峰，这些峰的出现反映了铷原子在不同能级之间的跃迁情况。然后，将放大后的交流信号与解调信号混合，通过激光伺服系统得到780nm的调制转移光谱。激光伺服系统根据这个光谱的信息，提供比例积分微分反馈，从而稳定780nm激光的频率。由于780nm激光已经稳定在特定跃迁上，当它与795nm探测光通过基态速度为零的原子时，会发生耦合作用。这种耦合使得780nm泵浦光的调制信息能够转移到795nm探测光上。795nm探测光经过M2镜子后，入射到PD2探测器上。此时，通过分析780-795nm的饱和吸收光谱，可以观察到由780nm泵浦光和探测光诱导产生的速度转移峰，这些峰与标准的饱和吸收峰一起，为后续的实验分析提供了重要依据。将放大后的交流信号与解调信号混合，得到780 - 795nm的双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS），利用这个光谱将795nm激光锁定到铷原子的跃迁上。 

图2  (a) 780nm饱和吸收光谱（SAS）和调制转移光谱（MTS）：绿线代表780nm的SAS，显示出三个共振峰和三个交叉峰。红线描绘了780nm的MTS，其中\(5^{2}S_{1/2}F = 2 → 5^{2}P_{3/2}F = 3\)跃迁的振幅最大；(b) 795nm SAS、780 - 795nm SAS和780 - 795nm双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）：蓝线表示795nm的SAS，包含两个共振峰和一个交叉峰。绿线代表780 - 795nm的SAS，具有两个共振峰和速度转移峰。红线展示了780 - 795nm的DOT-MTS，其中\(5^{2}S_{1/2}F = 2 → 5^{2}P_{1/2}F = 1\)跃迁的振幅最大 ；(c) 780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS在不同调制频率下的信号梯度

理论分析

理论模型的建立：为了解释实验现象和深入理解双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）的原理，研究人员基于V型原子能级结构建立了理论模型。在这个模型中，铷原子的基态和两个激发态分别标记为1、2和3，它们分别对应\(5^{2} ~S_{1 / 2} F = 2\)、\(5^{2} P_{3 / 2} ~F = 2\)和\(5^{2} P_{1 / 2} F = 1\)状态。通过Lindblad主方程来描述V型系统的动力学过程，该方程考虑了原子与外界环境的相互作用以及能级之间的弛豫过程。同时，定义了相互作用哈密顿量，它描述了光与原子之间的相互作用强度。在此基础上，结合三阶微扰理论，对四波混频和调制转移过程进行描述。在四波混频过程中，新产生的光子会携带调制信息，并且沿着与探测光相同的方向重新发射。这些新光子的产生与系统诱导的非线性宏观极化强度成正比，通过求解系统的稳态，可以得到与宏观极化相关的三阶微扰密度矩阵元。 

理论分析结果：根据上述理论框架，研究人员计算得到了DOT-MTS的解调光谱。该光谱具有三个明显不同的光谱分量，分别是同相、混合和正交相位分量。通过与普通780nm MTS信号对比发现，DOT-MTS的线宽大约是MTS的两倍，尽管它们的信号幅度几乎相同。这种现象与之前在烧孔实验中观察到的结果一致，也与本次实验的测量结果相符。通过数值计算，研究人员还发现DOT-MTS主要受到探测光弛豫和泵浦光与探测光波长比的限制。当对780 - 795nm DOT-MTS考虑饱和效应时，研究人员发现随着饱和参数的增加，光谱会发生展宽，同时信号幅度也会增大。进一步分析发现，当饱和参数约为15时，斜率梯度达到最大，因此将这个点选定为实验的工作点。通过实验数据与理论拟合的对比，进一步验证了理论模型的有效性，说明该理论模型能够准确地描述实验中的物理现象。  

图3  (a) 调制转移光谱（MTS）和双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）的调制转移过程及线型；(b) 780nm MTS与780 - 795nm DOT-MTS线型的理论计算对比，包括同相分量、混合分量和正交相位分量；(c) 实验观测到的780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS的相位变化，呈顺时针方向

图4 理论分析研究了不同跃迁的双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）以及780 - 795nm DOT-MTS的饱和效应；(a) 相关能级图；(b)、(c) 不同跃迁之间的DOT-MTS斜率梯度随δ的变化。图例中给出了波长，第一个数字表示泵浦光波长，第二个数字表示探测光波长；(d) 考虑饱和效应时780 - 795nm DOT-MTS的线型；(e) 考虑饱和效应的斜率梯度；饱和参数约为15处的峰值被选为实验工作点；(f) 对最优饱和参数下的DOT-MTS进行分析，包含实验数据和理论拟合

实验结果与分析

激光频率稳定性：研究人员通过测量剩余误差信号来估算780nm和795nm激光的频率不稳定性。实验结果显示，在原子池温度为40°C的条件下，当平均时间为1秒时，780nm激光的频率不稳定性为1.13×10-14 ，795nm激光的频率不稳定性为2.2×10-14。从长期稳定性来看，795nm激光的不稳定性大约是780nm激光的两倍。这种差异与它们误差信号斜率的不同是一致的，这表明双波长光频标准能够紧密跟踪原子频率，并且具有良好的相干性。虽然这种自估计的不稳定性相比两个相同系统之间通过外差方法测量得到的结果要低一个数量级，但仍然证明了该双波长光频标准在实际应用中的可行性和潜力。   

多波长标准的潜力验证：实验成功验证了双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）可以用于多波长锁定，这意味着在同一原子系综内建立多波长频率标准是可行的。这种方法具有很大的拓展性，例如可以应用到其他原子系统中。对于39K原子的D1（770nm）和D2（766nm）线，可以利用类似的原理实现集成光-太赫兹频率参考；对于87Rb原子的D1线（795nm）和基态微波跃迁，也有可能实现集成光-微波频率参考。这些潜在的应用将极大地拓展光频标准在不同领域的应用范围，为相关技术的发展提供新的方向。

图5  (a) 不同温度下的不稳定性：780nm激光和795nm激光在1秒和10秒时的频率不稳定性随温度变化的情况；(b) 最佳温度下的长期不稳定性：780nm和795nm激光在40°C最佳温度下的长期频率不稳定性

研究总结

研究成果总结：本研究成功在87Rb原子的D1和D2线上展示了双光跃迁调制转移光谱（DOT-MTS）技术，实现了780nm和795nm激光在单个原子池中的高精度频率稳定。这一成果不仅在实验上取得了突破，还基于V型能级结构开发了DOT-MTS的通用表达式，为理论研究提供了重要的参考。该理论模型不仅能够很好地解释实验结果，还进一步增强了研究人员对调制转移机制的理解，为后续的研究工作奠定了坚实的基础。 

未来研究展望：展望未来，研究人员计划将DOT-MTS技术扩展到多频方案。通过结合不同原子结构中的V型、Λ型和阶梯型配置，可以进一步丰富多波长标准的实现方式。研究人员还将重点关注碘分子等具有丰富光谱特征的体系。由于碘分子的光谱复杂且包含许多可利用的跃迁，研究其在多波长标准开发中的应用，有望显著提高精密测量的精度。这些研究方向的推进，不仅将拓展光频标准在光学时钟和长度计量等传统领域的应用，还将为量子计量等新兴领域开辟新的研究方向，推动相关技术的进一步发展。

来自北京大学的通信作者Duo Pan表示说：“这项研究是我们团队长期努力的成果，为多波长光频标准的发展提供了新的思路和方法。未来，我们将继续探索其在更多领域的应用，推动相关技术的进一步发展。” 本研究得到了北京新星计划、量子科学与技术创新计划和温州重大科技创新重点项目的支持。